2. Добавляем .gitmodules
git add .gitmodules
3. Удаляем секцию в .git/config
4. Выполняем
git rm --cached path_to_submodule rm -rf .git/modules/submodule_name
5. Коммитим все это дело
6. Удаляем директорию
rm -rf path_to_submodule
git add .gitmodules
git rm --cached path_to_submodule rm -rf .git/modules/submodule_name
rm -rf path_to_submodule